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왼쪽부터 연세대 화학과 이동일 교수(교신저자), 김우재 교수(교신저자), 허홍매 박사(공동 제1저자), 이지은 통합과정생(공동 제1저자), 김유현 통합과정생(공동저자). |
[대학저널 이선용 기자] 연세대학교 화학과 이동일 교수와 김우재 교수 연구팀은 일본 리쿄 대학교 마사키 미츠이(Masaaki Mitsui) 교수팀과의 공동 연구를 통해, 원자 단위로 정밀하게 제어된 이십면체(Icosahedral) 중심 구조의 금속 나노클러스터에서 발생하는 초고속 계간전이 (Intersystem Crossing, ISC) 현상을 세계 최초로 직접 관측하고 그 메커니즘을 규명했다.
이번 연구 성과는 나노 물질의 들뜬 상태 에너지 소산 과정을 분자적 수준에서 이해함으로써 차세대 태양전지, 광촉매 및 바이오 이미징 등 다양한 광기능성 소자 개발을 위한 핵심 지표를 제공한 것으로 평가받았다. 연구 결과는 화학 분야의 세계 최고 권위지인 '미국화학회지(Journal of the American Chemical Society, JACS, IF 15.7)'에 3월 20일 온라인 게재됐다.
원자 단위로 정밀하게 합성된 금속 나노클러스터는 일반적인 금속 나노 입자와 달리 불연속적인 에너지 준위를 가지며, 분자와 유사한 광학적 특성을 보여 ‘초원자(Superatom)’라 불린다. 특히 이들 중 일부는 높은 삼중항(Triplet) 형성 효율을 보여 차세대 인광 소재로 주목받아 왔으나, 광흡수 직후 삼중항 상태가 형성되는 구체적인 시간대와 그 물리적 경로에 대해서는 그간 명확히 밝혀진 바가 없었다.
연구팀은 초고속 시간 분해 흡수 분광법(Broadband Transient Absorption Spectroscopy)을 활용하여 대표적인 모델 시스템인 Au25, Ag25, Au13 나노클러스터의 들뜬 상태 동역학을 분석했다. 그 결과, 광흡수 후 100펨토초(100 fs, 1펨토초는 10-15 초) 미만의 매우 짧은 시간 내에 단일항(Singlet)에서 삼중항으로의 에너지 전이가 일어나는 '초고속 계간 전이' 현상을 확인했다.
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금속 나노클러스터의 에너지 소산 경로 모식도. |
또한, 연구팀은 나노클러스터의 구조적 유연성이 에너지 이완 경로에 미치는 영향을 규명했다. 금속 코어를 둘러싸고 있는 유기 리간드와 금속 사이의 결합 방식(Staple motifs)에 따라 진동 이완 채널이 달라지며, 이것이 최종적인 인광 효율을 결정짓는 핵심 요소임을 밝혀냈다. 이는 나노클러스터의 구조 설계를 통해 원하는 광물리적 특성을 정밀하게 조절할 수 있음을 시사한다.
이동일 교수와 김우재 교수는 “이번 연구는 베일에 싸여 있던 금속 나노클러스터의 초기 에너지 소산 과정을 펨토초 단위에서 분광학적으로 직접 관측했다는 데 큰 의의가 있다”며 “나노클러스터의 삼중항 상태를 효율적으로 제어할 수 있는 원리를 제시함으로써 광전자 소재 분야의 새로운 설계 패러다임을 열 것”이라고 밝혔다.
한편, 이번 연구는 한국연구재단 우수신진/중견연구과제(과학기술정보통신부), G-LAMP과제(교육부), 및 포스코사이언스펠로십(포스코청암재단)의 재정적 지원을 받아 수행됐다.
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